第二季一開始是以太宰治的港口黑手黨時期開始的，四年前，他還在黑手黨組織中擔任重要幹部，與在組織底層工作跑腿的織田作之助以及情報員阪口安吾常在酒吧裡見面，看來交情匪淺。
然而就在隔天，港口黑手黨的武器庫遭到襲擊，織田也被首領召見，命令他找到失蹤的阪口安吾，他在安吾的房間裡找到一個保險箱，於此在同時卻遭到狙擊，因為他能預知五秒後所發生的事，才因此逃過一劫。他通知太宰前往協助找到狙擊手，太宰當然是救了織田一命，至於織田找到的保險箱裡裝著一把與襲擊他們武器庫的mimic組織成員身上都有配戴的舊式手槍相同，雖然他們並不願意認為阪口背叛了組織，但從前晚他來到酒吧時的種種的跡象看來，至少阪口並沒有說實話，最後，太宰將阪口的事託付給織田之後便離開了。
織田在黑手黨中一直有著從沒開槍殺過人的膽小傳聞，然而他私下收養孤兒一事也是奇笆，然而他還是警告手下，千萬不要惹怒織田！太宰設局想要查出關於mimi組織的線索，魚都上鈎了，不料人卻全被芥川龍之介殺光了，這段太宰完全把芥川壓制的橋段也太酷了吧！總之，太宰在黑手黨時期的形象也是夠狠的呀！織田在情報圖書庫想起了三人初次見面的情景，太宰對於阪口的行事作風很感興趣，因此強拉阪口安吾到酒吧加入他們，酒吧三人幫就是這樣組成的，也是挺有趣的！只是這段友誼並不是那麼美好的。太宰查出mimic的據點，在太宰趕到之前，織田決定獨自前往查看，發現被綁住的阪口安吾，雖然有人認為阪口是黑手黨裡的叛徒，唯獨織田並不這麼認為，阪口是受到首領之命才會成為mimic的間諜的，織田在炸彈爆炸之前將他救出，沒想到還是遭到暗算中毒了，阪口倒是從容地跟著組織的人離開了，所以說到底，阪口還是叛徒嘛！
織田醒來了，說他果然在太宰所說的地點見到安吾，但他和神秘的黑色特殊組織的人走了，太宰告訴他這些人應該和他們現在正在面對的mimic組織是不一樣的，而且就在剛剛，由芥川龍之介所率領的武裝組織正遭到mimic的攻擊，織田聽了，立刻趕去救太宰的部下-芥川龍之介了。
織田救了芥川，他好像還是不領情。芥川並不是mimic的頭頭紀德正在尋找的異能者，但織田的出現，他知道織田具備了他們企求的異能力，拜託他加入，還是拜託他殺了他們呢？紀德似乎擁有和織田類似的可以預測未來的能力，織田當然是拒絕了，這時織田才說出他拒絕殺人的理由，因為他想寫小說，寫小說的人是不能殺人的。
為了得到mimic的情報，太宰和織田作又來到了三人的酒吧，果然一如太宰的預期，安吾也在，原來安吾原隸屬於政府管理異能者的單位，為了得到港口黑手黨的情報才加入，而後他又被派去調查關於mimic的情報，才潛入了他們的組織，算來就是三重間諜了。
織田回到他收養孤兒的店家，但店主人已經被殺了，孩子們都被綁架關在車子裡，他就這樣親眼目睹著車子在眼前爆炸，真的是太殘忍了！
他說自己經不能寫小說了，言下之意，難道是他殺了人了？
織田作不顧太宰的反對去找mimic的頭頭對決去了，太宰得知首領和特務課的官員進行了一場秘密會議，內容是要求港口黑手黨除掉mimic組織，條件是特務所發的異能開業許可證，然而這一切根本就是首領的陰謀呀！為了讓mimic找上能滅他們組織的織田作，他刻意將孩子們的藏身之處透露給mimic，織田作為了復仇一定會找上他們的，首領並不打算讓太宰去救織田作，所以當太宰趕到現場的時候，兩人都已經倒下了，織田作真的一個人滅了人家整個組織的人呀！
太宰說他會待在港口黑手黨是為了尋找活著的意義，織田作則告訴他在這裡是找不到的，要他去救人吧！織田作死的最後一刻，揭開了太宰一直纏住右眼的繃帶，雖然獨眼的造型也是很帥啦！多了份殺氣，但似乎也意味著揭開了太宰另一條路，太宰離開了港口黑手黨，又從特務課的官員那兒得知了特殊的武裝組織，也就是太宰現在所待的武網偵探社了吧！估計下一集，故事主軸應該又會拉回現在了吧！感覺黑手黨時期的太宰有種莫測高深的感覺，那種漠然的、高高在上的氣勢真是太喜歡了！和現在的太宰也是反差萌！
回到武裝偵探社，鏡花接到第一個工作只是去送份文件而已，就炸了人家大樓的供電系統，也差點讓收件人送命，當然會被訓了一頓！鏡花又接到來自港口黑手黨的電話，轉瞬間敦就被襲擊了，都第二季了，怎麼覺得這隻白虎的超能力還沒覺醒啊？除了自癒能力之外，但在這裡，連自癒能力都沒有。紅葉堅持要把鏡花帶回港口黑手黨，鏡花為了敦，假意跟著她走，但還是召喚了夜叉打了起來，鏡花聽到自己的雙親也是被夜叉所殺之後，也是鬥志全消，正打算乖乖跟著紅葉走的時候，國太田和谷崎趕到了，但他們還沒能救下鏡花和敦，組合的人就來了，說是貨物送達，這時，組合的其他成員從天而降，地面上瞬間屍鴻遍野。
敦、國太田和谷崎在謝野醫生的救治之下恢復了，紅葉被救了，但鏡花卻失蹤了，太宰打算從紅葉口中打探黑手黨的計劃。港口黑手黨決定滅了偵探社，組合也對偵探社虎視耽耽，派了手下襲擊社長，企圖找出他們新的據點。太宰擬定了作戰計劃、分組，說是三社鼎立，其實根本就是被夾攻吧！
回到現在之後的畫風整個就不同了.....
港口黑手黨派人襲擊組合的豪華補給船，還說會殺了兩個異能者成員-納撤尼爾及瑪格利特，檸檬炸彈客炸了船之後，就換芥川龍之介登場了，雖然身負重傷，和納撤尼爾也是打了個不分高下，納撤尼爾的異能力緋文字是將血轉化成武器攻擊，也是挺傷身的異能力吧！要事先劃破皮膚才能戰鬥，最終芥川還是憑藉著更高的潛質戰勝了，只是那一閃而過的太宰的畫面，讓人覺得有些不捨，當初太宰無情地訓練他，如今他已成為組織中重要的成員，那是他一直想要證明給太宰看的，但是太宰卻拋棄了他，選擇了白虎敦，難怪他會受不了了。
港口黑手黨派了中原中也來通風報信，告知組合成員的所在地，雖然明知道是陷阱，但武裝偵探社也不得不跳進去，因為他們將偵採社事務員避難地點透露給組合，他們即將要來挾持她們，以牽制偵採社，社長只好召來國木田，重新商量對策了。這集太宰都沒有出現......
直美和春野得知消息後雖然立刻離開了藏匿的溫泉會館，但組合的異能力者也不是省油的燈，居然把葡萄籽種在自己的身上，長出的葡萄藤蔓立刻找出了兩人的下落，在兩人受困在廾裡動彈不得之際，國太田和谷崎也趕到了，他們讓兩人先逃到到附近的火車上，自己則與組合戰鬥，國太田雖然制住了葡萄兄的攻擊，但隨後而來的像僵屍一樣的同伴，卻擁有更不可思議的力量，將國太田與谷崎都制住了，還好靠著谷崎的細雪的異能力，讓剛好開車經過的貨車司機產生幻覺，撞上兩人才讓僵屍兄的異能力失去效力。
太宰和敦在車站等待直美和春野，此時太宰察覺到被港口黑手黨跟蹤，謊稱說內急就遁走了，哈！慌慌張張遁走的太宰真是太可愛了！黑手黨的首領希望他能回到港口黑手黨擔任幹部，太宰當然是拒絕了，對於於是告訴他首領灼了保護他放走了封印在地牢裡的Q，讓太宰也難得地展現出一絲緊張，因為Q是精神控制的異能力者，說著說著，直美和春野也到站了，她們還向敦介紹了在火車上認識的Q，原來他會透過手中的布偶控制人心，敦見到直美和春野都被控制後攻擊他，直到太宰叫醒他，他才驚覺從一開始就只有他被控制而已，是他攻擊兩人，太宰於是用了自己的異能力-人間失格，讓布偶的能力消失之後，敦才完全恢復理智，只是一直以的心理陰影再度浮現，陷入了深深的自責，認為自己不該活著，而，被太宰一巴掌打醒了！就是說呀！這時候如果太宰非常溫柔體貼地安慰他的話，那就不是太宰了！哈！
太宰私下找了已在異能特務科的安吾，想要尋求政府機關的幫助，安吾告訴他雖然他們也有在監控著組合的動向，但是他們已透過外交管道取得如同外交官一樣的豁免權，因此異能特務科也拿他們沒軏吧！安吾警告太宰及他的同伴們快逃走，話才說到這裡，兩人就發生車禍了！
而另一方面，組合的頭目找上敦，正當敦命懸一線之際，原以為失蹤的鏡花又出現了。
救了橫濱免於毀城的太宰及敦，敦提議與港水黑手黨合作，雖然社長及太宰都反對，但還是按照他的提議找來了港口黑手黨的首領前來會談，這時國太田才知道太宰是前黑手黨的成員，也是太後知後覺了。雖然兩個組織不能合作，但至少可以停戰，於是，太宰便和以前的搭檔中也一起找出Q的所在，當然遇到了組合二人組的阻擂，葡萄樹男是輕鬆被太宰解決了，看雙黑限定版的重出江湖戰鬥，感覺也是挺過癮的，兩人也救出了Q，此時怪物男又再度攻擊兩人，太宰的異能力對他無效，不知道是什麼東西？原來中也的異能會暴走，直到氣力放盡，所以才需要太宰的能力來阻止他。
擁有超推理能力的江戶川亂步和與謝野醫生被六年前被亂步以推理擊敗的對手請到了組合中，要他以解開推理小說中的謎題來換取組合的據點白鯨的要害，不料，兩人竟然就在閱讀推理小說的時候，被吸入了小說中，原來這就是他的異能力。
在洋樓裡，身為主角偵探的江戶川亂步，拿著備用鑰匙進入房間，發現奄奄一息的被害者，這是一起密室殺人案，而被害者所指向的門後也寫著連續殺人的宣言。被吸入推理小說中的江戶川亂步因為沒有帶到偵探社社長送他的眼鏡，認為自己不可能展開超推理而感到沮喪提不起勁，而與謝野也說她的異能力在這裡根本就派不上用場，因此只能眼睜睜看著被害者因流血過多而死去。在問過洋樓的房客的身份及不在場證明後，江戶川也一一推翻了住戶的推理，直到與謝野遭到殺害，她告訴他他應該也察覺到自己的推理能力並不是異能力，而武裝俱探社也是為了他的推理能力才成立的，說完，她就死了，江戶川亂戶撿起了她的眼鏡。
原以為江戶川亂會就此陷入小說中，無法設回現實世界的，卻在下一秒鐘，兩人就回來了，江戶川解開了謎題，兇手就是偵探本人。即使如此，江戶川亂步還是不願承認自己只是個普通人，不是異能者。有這等推理能力，就算不是異能力者，也不是普通人好嗎？
拿到關於白鯨資料的江戶川亂步和太宰開始商量著作戰計畫，決定派敦獨自潛入白鯨艦艇，取得控制權，於是敦就在谷崎細雪幻影的幫助之下，順利潛入白鯨，但上頭已經幾乎沒有任何人，他見到了製造出白鯨的異能力者，他告訴他白鯨即將在一小時後墜落，與港口黑手黨以及武裝偵探社同歸於盡。而同一時間，原本說不會妨礙對方的港口黑手黨竟然突然反悔，因為芥川龍之介也潛入了白鯨，而與敦碰個正著。
看到敦告訴他對講機的另一邊是太宰，就把對講機扔了下去，芥川立刻奮不顧身地要接住對講機的時候，覺得好心疼呀！至今為止，芥川所做的一心切都是為了得到太宰的認同，他想成為太宰能夠認同他能力的強者，才會不斷地殺人傷害人的吧！
敦來到組合頭目的所在地，白鯨的控制器也在他的手上，只是當他使出異能力的時候，就算敦和芥川兩人不情願的聯手，都不是他的對手，頭目是為了隱瞞妻子女兒己死的事實，才要找一本書，所以戰鬥力也是特強。芥川也是聽到頭目提起敦的過去才知道他還在過去的陰影中，敦也是聽他提到太宰的名子，才知道他一直想得到太宰的認同，明昨2經這麼強了，為什麼還要自認為是弱者而拼命努力著，敦看著芥川也是不明白呀！而芹川認為敦只是因為巧合邂逅了太宰，就能得到他的認同很不以為然，但敦卻完全不瞭解這對他所代表的意義，總之，兩人都多少理解對方一些了吧！面對無敵強大的頭目，看樣子兩人是非得要認真聯手戰鬥才行了，否則白鯨墜落，他們的太宰可是會被炸飛的哦！
人虎與芥川聯手果然發揮前所未有的威力，總算擊敗了弗朗西斯，最後一擊的時候，敦的手臂上纏著的是芥川的天魔纏铠吧！兩人加乘的力量才終於擊敗了勁敵。敦也中止了白鯨的墜落，然而卻在下一刻，白鯨又開始下降了，有人從外部入侵了白鯨系統，這個時候已經無法阻止白鯨墜毀在橫濱了。就在這個時候，傳來了鏡花的聲音，她被太宰說服決定操控她所搭載的無人機去撞擊白鯨，敦沒有辦法阻止鏡花的決心，因為這同時也是鏡花的入社考試，她必須抱著為了別人也能犧牲自我的決心才行。
敦和芥川以及赫爾曼跳傘逃過一劫，鏡花的無人機撞擊白鯨後，讓它撞落在外海，使橫濱倖免於難，但是犧牲鏡花還是讓敦很不能接受，這時候太宰和社長同時出現，告訴他社長的異能力是不造人上人，就是可以調節異能力的功率，但只對社員有效，而在無人機撞上白鯨的前一刻，鏡花通過了入社考試，成為了偵探社的社員，鏡花利用白雪的刀砍斷了腳鐐，成功地逃出來了。
這時候芥川還是堅持說要展現最強的力量給他看，太宰只是說了句：你變強了吶！就讓芥川石化了，哈！好單純！
偵探社的成員為鏡花辦了歡迎會，也太歡樂了吧！組合的成員因為首領失蹤而各奔東西；特務科的安吾想吸收組合的前首領，也就是白鯨赫爾曼，為他們所用；港口黑手黨也必須要重建，紅葉當初會留在偵探社也是因為太宰提出了一個能夠救鏡花的方法；最後，太宰去見了廣津柳浪，是他把潛入白鯨的情報洩露給了樋口，她知道後就會告訴芥川，獨自前往的芥川龍之介到時候就會造成不得不與敦聯手合作的局面，他是為了迎接表下來真正的災難做準備，為了迎戰那個魔人，兩人都必須變得更強，超越昔日"雙黑"的新力量才行！這一切都在太宰的掌控之中！太宰根本就是主角好嗎！
看樣子，又有敵人出現嘍！就是他入侵了白鯨的系統讓它墜落的吧！早知道可以從外部入侵，就不用這麼辛苦特地潛入白鯨奪得什麼控制權了吧！還有組合的牧師大人納撤尼爾也叛變了，感覺，應該會有第三季吧！
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